X-ray data and machine learning reveal catalytic changes. I dati sui raggi X e l'apprendimento delle macchine rivelano cambiamenti catalitici.

X-ray data and machine learning reveal catalytic changes. The patent procedure ENEA RM2012A000637 is very useful in this application. / I dati sui raggi X e l'apprendimento delle macchine rivelano cambiamenti catalitici. Il procedimento del brevetto ENEA RM2012A000637 è molto utile in questa applicazione.

Segnalato dal Dott. Giuseppe Cotellessa / Reported by Dr. Giuseppe Cotellessa

Schematic of the Frenkel team’s technique. Machine learning deciphers catalyst structures ‘on the fly’

 from lower-energy X-ray spectra. Image: Brookhaven National Laboratory Schema della tecnica

 del gruppo di  Frenkel. Sistemi  per l'apprendimento svelano le strutture del catalizzatore"in tempo

reale" grazie all'analisi degli spettri a raggi X a bassa energia.

US team develops methods that will enable improvements in catalyst performance
Direct observation of chemical reactions is notoriously difficult. Reaction rates tend to be too fast for chemists to be able to see how molecules move as they combine and change, and individual electrons — the species that are directly involved with reactions— are subject to the laws of quantum mechanics that make direct observation of their position impossible.
It’d especially difficult to observe reactions between organic molecules involving catalysts, because the reactions can take place at extreme temperatures and pressure, often proceed via very short-lived and unstable intermediates formed by combinations of the reactants with the catalyst. This makes it difficult to determine the mechanism of the reaction, which in turn complicates the design of improved catalysts.
An interdisciplinary team of chemists, physicists and computer scientists at the US Department of Energy’s Brookhaven National Laboratory in New York State and nearby Stony Brook University have devised a method to analyze data from X-ray crystallography to decipher the three-dimensional nanostructures that form during catalyzed reactions. The method relies on neural networks and machine learning to study previously-inaccessible information.
“The main challenge in developing catalysts is knowing how they work–so we can design better ones rationally, not by trial-and-error,” research director Anatoly Frenkel. “The explanation for how catalysts work is at the level of atoms and very precise measurements of distances between them, which can change as they react. Therefore it is not so important to know the catalysts’ architecture when they are made but more important to follow that as they react.”
The method is particularly effective for reactions at high temperatures and pressures. These conditions interfere with the absorption spectrum of X-rays interacting with the system, causing the characteristic ripples in the X-ray spectrum left as the waves diffract around atoms to become smeared out and complicated. However, the team realized that a part of the X-ray spectrum at a lower energy contained the information needed to determine the reaction intermediates.
“But this information is hidden ‘below the surface’ in the sense that we don’t have an equation to describe it, so it is much harder to interpret. We needed to decode that spectrum but we didn’t have a key,” explained Janis Timoshenko, a postdoc working with Frenkel at Stony Brook and lead author on a paper describing the research in the American Chemical Society’s Journal of Physical Chemistry Letters.
Two Brookhaven researchers, computer scientists Yuewei Lin and nanomaterials specialist Deyu Lu, have developed machine learning techniques which they used to teach computers how to find connections between these lower energy absorption spectra and the structural details of the catalyst. The team used theoretical modeling to produce simulated spectra of several hundred thousand model structures and used those to train the computer to recognize the features of the spectrum and how they correlated with the structure.
“Then we built a neural network that was able to convert the spectrum into structures,” Frenkel said. They tested this network by seeing whether it could determine the structures of well-known platinum nanoparticles that Frankel had previously studied and achieved successful results.
Brookhaven is the home of a synchrotron X-ray source similar to the UK’s Diamond Light Source in Oxfordshire, and catalyzed reactions are frequently studied there. Frenkel’s work will allow researchers to obtain real-time structural information on why reactions slow down or produce unwanted product mixtures, and to tweak reaction conditions or the structure of the catalysts themselves to improve outcomes. This will offer completely new methods of using synchrotrons for research into catalyzed reactions in progress, Frenkel claimed.

ITALIANO

Il gruppo degli Stati Uniti sviluppa metodi che consentiranno di migliorare le prestazioni del catalizzatore
L'osservazione diretta delle reazioni chimiche è notoriamente difficile. I tassi di reazione tendono ad essere troppo veloci per i chimici per poter vedere come le molecole si muovono mentre si combinano e cambiano e gli elettroni individuali - le specie che sono direttamente coinvolti nelle reazioni - sono soggetti alle leggi della meccanica quantistica che rendono l' osservazione diretta della loro posizione impossibile.
Sarebbe particolarmente difficile osservare le reazioni tra molecole organiche che comportano catalizzatori, poiché le reazioni possono avvenire a temperature e pressioni estreme, spesso si procede con la comprensione della formazione di intermedi molto brevi e instabili formati da combinazioni dei reagenti con il catalizzatore. Ciò rende difficile determinare il meccanismo della reazione, che a sua volta complica la progettazione di catalizzatori migliorati.
Un gruppo interdisciplinare di chimici, fisici e scienziati del computer presso il Brookhaven National Laboratory degli Stati Uniti d'America nello Stato di New York e nella vicina Stony Brook University hanno elaborato un metodo per analizzare i dati dalla cristallografia a raggi X per decifrare le nanostrutture tridimensionali che si formano durante reazioni catalizzate. Il metodo si basa sulle reti neurali e sull'applicazione della macchina intelligente per studiare informazioni precedentemente inaccessibili.
"La sfida principale nello sviluppo dei catalizzatori è sapere come funzionano - perciò possiamo progettare di migliori in modo razionale, non basandosi solo su prove ed errori", ha affermato il direttore di ricerca Anatoly Frenkel. "La spiegazione di come funzionano i catalizzatori è al livello di atomi e di misurazioni molto precise di distanze tra loro, che possono cambiare quando reagiscono. Non è quindi così importante conoscere l'architettura dei catalizzatori come sono fatti, ma è più importante seguire come reagiscono ".
Il metodo è particolarmente efficace per le reazioni a temperature e pressioni elevate. Queste condizioni interferiscono con lo spettro di assorbimento dei raggi X che interagiscono con il sistema, provocando le onde di ripple caratteristiche dello spettro a raggi X lasciati dalle onde che si diffondono attorno agli atomi per restare evidenziati. Tuttavia, il gruppo ha capito che una parte dello spettro a raggi X ad un'energia inferiore conteneva le informazioni necessarie per determinare gli intermedi delle reazioni.
"Ma queste informazioni sono nascoste sotto la superficie" nel senso che non abbiamo un'equazione per descriverla, quindi è molto più difficile da interpretare. Abbiamo bisogno di decodificare lo spettro, ma non abbiamo avuto una chiave ", ha spiegato Janis Timoshenko, un postdoc che lavora con Frenkel a Stony Brook e autore principale su un documento che descrive la ricerca nel Journal of Chemical Chemistry Society della American Chemical Society.
Due ricercatori di Brookhaven, scienziati di computer Yuewei Lin e specialisti di nanomateriali Deyu Lu, hanno sviluppato tecniche di apprendimento delle macchine che hanno usato per insegnare ai computer come trovare connessioni tra questi spettri di assorbimento di energia più basso e i dettagli strutturali del catalizzatore. Il team ha utilizzato la modellazione teorica per produrre spettri simulati di diverse centinaia di migliaia di modelli e ha usato quelli per informare il computer per riconoscere le caratteristiche dello spettro e come sono correlati con la struttura.
"Allora abbiamo costruito una rete neurale che è stata in grado di convertire lo spettro in strutture", ha detto Frenkel. Hanno provato questa rete vedendo se potesse determinare le strutture di nanoparticelle di platino noti che Frankel aveva precedentemente studiato e ottenuto risultati di successo.
Brookhaven è la sede di una sorgente a raggi X di sincrotrone simile alla sorgente di luce di sincrotrone del Regno Unito a Oxfordshire, e le reazioni catalizzate sono spesso studiate lì. Il lavoro di Frenkel permetterà ai ricercatori di ottenere informazioni strutturali in tempo reale sui motivi per cui le reazioni sono rallentate o producono miscele di prodotti indesiderati e per modificare le condizioni di reazione o la struttura dei catalizzatori stessi per migliorare i risultati. Questo offrirà completamente nuovi metodi di utilizzo del sincrotrone per la ricerca di reazioni catalizzate in corso, ha affermato Frenkel.

Da:

https://www.theengineer.co.uk/x-ray-machine-learning-catalyst-chemical-reactions/?cmpid=tenews_4097775&adg=CA40D8F0-63B9-4BE1-90A0-3379B1DDE40E